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环境学院课题组在膜电极电还原二氧化碳方向取得研究成果

近日,环境学院贠延滨教授课题组在电还原CO2方向取得最新研究成果,相关研究论文“Hydrophilic-hydrophobic Janus polybenzimidazole membrane electrode assemblies regulate hydrogen evolution for high efficient electrochemical CO2 reduction”发表于膜技术领域类一区TOP期刊《Journal of Membrane Science》(IF="9.5)。


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膜电极组件(MEAs)电解槽是在商业电流密度下将CO2电还原转化为化学品和燃料的最具潜力的电解系统。抑制析氢反应(HER)是实现高效电化学CO2还原反应(CO2RR)的关键。此外,离子传导膜作为MEAs的核心组件,实现离子在阴阳极之间传输的同时在化学上隔离阴阳极两个半电池反应,它会影响CO2RR的性能。然而,人们对离子传导膜和抑制HER的关注却很少。


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图1.PBI基MEA电解槽系统结构示意图及反应过程


本研究构建了具有显著亲/疏水不对称表面润湿性的聚苯并咪唑(PBI)Janus膜,这种不对称性质既能维持阴极疏水微环境,又能在CO2RR过程中为阳极液体和离子提供内在驱动力。同时在PBI膜的基础上构建了PBI基MEA电解系统(图1)用于调节CO2RR中的HER。通过调整膜的微观结构和表面疏水性以及CO2的进料方式来调节HER,一方面干态CO2的进料方式可以阻止气体中的水蒸气在气体扩散层的多孔结构中形成水膜;另一方面PBI Janus膜阴极侧的疏水调控可以有效延缓亲水侧吸收的水在催化层表面的堆积,CO2在气体扩散电极表面积累形成气体富集区,增加了催化层表面CO2的浓度,促进了气-液-固三相界面的形成,从而抑制HER,产生优异的FECO。因此,干态CO2进料方式下的p-PBI-HCF(亲疏水Janus PBI膜)组成的MEA对HER有明显的抑制作用,CO选择性比p-PBI(海绵状PBI膜)组成的MEA提高了6倍。与商用膜(FAA-3-50和Nafion115)相比,p-PBI-HCF在MEA中表现出更好的CO2RR性能。在2.0 ~ 3.0 V下,p-PBI-HCF MEA电解槽的CO法拉第效率(FECO)保持在92%以上。最佳能效范围在2.0 ~ 2.4V之间,此时,FECO接近100%。p-PBI-HCF在3V下提供92%的FECO和225 mA?cm-2的电流密度(图2)。这项研究为PBI系列膜电极的研究开辟了一条新途径,旨在指导未来PBI膜电极的优化。


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图2.PBI基离子传导膜组成的MEA的CO2RR性能


本研究由国内精品久久99久免费视频精品99在线在线视频观看贠延滨教授课题组与中国科学院化学研究所王丽华副研究员合作完成。贠延滨教授为通讯作者,论文第一作者为环境学院博士研究生仇智,国内精品久久99久免费视频精品99在线在线视频观看为第一完成单位。本研究得到了国家重点研发计划(2023YFB4006202)的资助。


文章链接:https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S037673882400259X?dgcid="coauthor